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近日,溫州大學(xué)生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院趙敏教授團(tuán)隊(duì)(共同通訊)、哈爾濱工業(yè)大學(xué)馬軍院士團(tuán)隊(duì)和華僑大學(xué)鄒景教授團(tuán)隊(duì)合作,在國(guó)際著名期刊《Environmental Science & Technology》上在線(xiàn)發(fā)表了一篇題為《New Insights into Natural Polyphenol-Enhanced Fe(III)/Peracetic Acid System under Acidic pH Conditions: The Overlooked Role of Coexisting Hydrogen Peroxide》的研究論文,首次明確了天然多酚強(qiáng)化Fe(III)/PAA(過(guò)氧乙酸)體系中長(zhǎng)期被忽視的H2O2關(guān)鍵作用。
過(guò)氧乙酸(PAA)作為一種有機(jī)過(guò)氧酸,因其高效消毒性能和極低毒性消毒副產(chǎn)物生成風(fēng)險(xiǎn),已廣泛應(yīng)用于污水處理、紡織工業(yè)、醫(yī)藥及食品加工領(lǐng)域。近年來(lái),研究者開(kāi)發(fā)了多種PAA活化方法以產(chǎn)生活性物種(RSs),拓展PAA在污染物去除中的應(yīng)用。天然多酚作為還原劑在Fe(III)/PAA體系中能顯著提升污染物降解效率,但共存過(guò)氧化氫(H2O2)的作用機(jī)制尚未充分闡明。
本研究以原兒茶酸(PCA)為典型天然多酚,發(fā)現(xiàn)酸性pH條件下PCA/Fe(III)/PAA體系的污染物降解呈現(xiàn)雙階段動(dòng)力學(xué)特征:初期快速階段由PAA主導(dǎo),后續(xù)緩慢階段則由H2O2驅(qū)動(dòng)。即使低濃度(<1.0 μM)H2O2存在也能實(shí)現(xiàn)污染物完全降解(100%)。
這兩個(gè)階段對(duì)各種污染物降解的貢獻(xiàn)不同。機(jī)理研究顯示,F(xiàn)e(IV)是PAA階段污染物降解的主要活性物質(zhì),而在H2O2階段,?OH占據(jù)主導(dǎo)地位。H2O2豐富了RSs的生成途徑和類(lèi)型。研究發(fā)現(xiàn)除PCA本身外,其與活性物種反應(yīng)生成的酚氧自由基中間體對(duì)Fe(III)還原起關(guān)鍵作用,這解釋了為何該體系能持續(xù)維持足量Fe(III)以繼續(xù)與H2O2反應(yīng)。本研究揭示了共存H2O2的協(xié)同作用,為優(yōu)化基于PAA的類(lèi)芬頓體系在實(shí)際水體污染物降解中的應(yīng)用提供了新見(jiàn)解。
該研究由溫州大學(xué)生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院趙敏教授與華僑大學(xué)鄒景教授共同擔(dān)任通訊作者?!禘nvironmental Science & Technology》是環(huán)境科學(xué)和材料領(lǐng)域的權(quán)威期刊(中科院一區(qū),IF=10.8),由American Chemical Society出版,是國(guó)際領(lǐng)先的環(huán)境科學(xué)與污染控制學(xué)術(shù)刊物。
原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.est.5c01622
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