在酸性環(huán)境下，由于氫氣析出反應(yīng)（HER）的主導(dǎo)作用，銀基催化劑的電還原CO₂反應(yīng)（eCO₂RR）催化活性通常表現(xiàn)不佳。此外，傳統(tǒng)的表面負(fù)載方式容易導(dǎo)致催化劑從氣體擴(kuò)散層（GDL）上脫落，影響反應(yīng)的效率和穩(wěn)定性。先前的研究表明，通過(guò)功能分子或聚合物粘合劑對(duì)銀基催化劑表面進(jìn)行修飾，可以提高CO₂/H₂O比例，抑制HER并促進(jìn)eCO₂RR。然而，這些添加劑可能會(huì)降低導(dǎo)電性并阻礙活性位點(diǎn)的物質(zhì)傳輸。因此，開(kāi)發(fā)一種能夠?qū)g NPs定向輸送到有利于eCO₂RR的微環(huán)境中，對(duì)于實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。

近日，我校王舜教授團(tuán)隊(duì)成功設(shè)計(jì)了一種由均勻分布于GDL骨架內(nèi)的活化Ag NPs催化劑構(gòu)成的自支撐、無(wú)粘結(jié)劑電極。原位還原過(guò)程確保了催化劑與骨架間的緊密相互作用，從而在電化學(xué)eCO₂RR過(guò)程中促進(jìn)了良好的電子傳導(dǎo)性。GDL骨架有效保護(hù)了Ag NPs，使其免受電解質(zhì)流動(dòng)物理沖擊及氣泡生成導(dǎo)致的直接侵蝕，顯著提升了穩(wěn)定性。通過(guò)光學(xué)顯微鏡原位觀(guān)察及COMSOL Multiphysics模擬驗(yàn)證，將催化劑嵌入GDL不僅優(yōu)化了孔隙結(jié)構(gòu)，減少了氣泡形成與覆蓋，緩解了氣體積累問(wèn)題，進(jìn)而提升了eCO₂RR性能。密度泛函理論計(jì)算進(jìn)一步揭示，催化劑結(jié)構(gòu)（空位缺陷）與局部微環(huán)境（CO₂/H₂O比例）的調(diào)控是提高eCO₂RR活性的關(guān)鍵。

相關(guān)研究結(jié)果近期發(fā)表于國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》，我校為第一通訊單位，我?；瘜W(xué)與材料工程學(xué)院博士后徐婷、碩士生陸天睿和蘇州大學(xué)楊昊為共同第一作者，我校呂晶晶教授與王舜教授、香港城市大學(xué)王昕教授、蘇州大學(xué)程濤教授為共同通訊作者，相關(guān)工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金（52201227, 52272088, 52331009, 22103054, 22173066, 52401244)）等資助。

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https://doi.org/10.1038/s41467-025-56039-x